A biblioteca, que ocupa uma parte do piso térreo e do 1º piso, e é constituída por três núcleos essenciais: a biblioteca particular de Fernando Pessoa (cerca de 1200 títulos), adquirida à família do poeta; a biblioteca pessoana activa e passiva, onde se encontra quase tudo o que foi escrito por e sobre Pessoa; e um fundo de poesia portuguesa e estrangeira. Há condições especiais para investigadores da obra de Fernando Pessoa.

É igualmente nesse espaço que está exposto o “Retrato de Fernando Pessoa”, pintado por José de Almada Negreiros em 1954 para o café Os Irmãos Unidos, posteriormente vendido em leilão e mais tarde oferecido à Câmara Municipal de Lisboa por Jorge de Brito.